La juez los acusa de los delitos de cohecho, blanqueo de capitales y pertenencia a organización criminal. En el caso de Salamanca, también de un delito contra los derechos de los ciudadanos extranjeros.
Según Anticorrupción, se prevalecían de las funciones propias de sus respectivos cargos policiales, "especialmente sensibles para la seguridad nacional", con la intención de recibir "elevadas sumas de dinero así como regalos suntuarios diversos, a cambio de la prestación de servicios especializados de inteligencia y de facilitar la entrada ilegal de ciudadanos no comunitarios en territorio nacional.
Villarejo está siendo investigado en la actualidad en los juzgados de Plaza de Castilla por varias causas, una de ellas su presunta relación con una grabación en octubre de 2014 a policías y agentes del CNI en el marco del caso del pequeño Nicolás.
Su nombre aparece asociado a otros procedimientos judiciales abiertos como el presunto apuñalamiento de la doctora Elisa Pinto, por el que se investiga al exconsejero del Grupo Villar Mir, el empresario Javier López Madrid.
Recientemente, Villarejo también fue citado como testigo en relación con el pendrive 'fantasma' con pruebas sobre el expresidente de Cataluña Jordi Pujol, después de que el ex director adjunto operativo (DAO) Eugenio Pino dijera que su antiguo colaborador se había ofrecido a proporcionarle el dispositivo usb a cambio de dinero.
Condecorado por el Ministerio del Interior en varias etapas, Villarejo ha protagonizado en los últimos meses una larga disputa judicial en la llamada 'guerra de comisarios', enfrentándose a otros policías ya retirados como el que fuera jefe de Asuntos Internos, Marcelino Martín